近日,晶体材料国家重点实验室刘宏教授团队提出了一种通过电子自旋极化增强铁磁性光催化剂光生载流子分离的策略。相关成果以“Electron Spin Polarization-Enhanced Photoinduced Charge Separation in Ferromagnetic ZnFe2O4”为题发表在国际著名期刊ACS Energy Letters(2021, 6, 2120-2137, IF=19.006)上,山东大学为第一完成单位,晶体材料国家重点实验室桑元华教授,刘宏教授和马衍东教授为通讯作者,2018级博士生高文强为第一作者。
该工作通过在ZnFe2O4(ZFO)光电极引入阳离子无序和氧空位,提升ZFO光电极的铁磁性,进而为基于ZFO材料的光电极提供更多的自旋电子。研究发现,仅仅通过放置一个垂直于光电极的磁场,铁磁性ZFO样品的光电催化性能实现了100%的增强,研究认为磁场作用下铁磁性ZFO材料中的电子自旋极化是提高PEC性能的主要原因。自旋极化状态的电子光激发后产生的空穴和激发态电子具有相反的方向,电子在激发态发生弛豫后,自旋方向趋于随机,进而基于泡利不相容原理抑制了电子与空穴的复合;此外,根据巨磁阻效应,能够降低电子传输电阻;因此抑制光生载流子的复合,并提供有利于光生载流子传输的通道。本工作通过调控电子自旋极化增强光生载流子分离,扩展了磁场增强光催化性能的理论和材料体系。
刘宏教授课题组在近期的研究中,特别关注外场对粉体光催化材料的载流子分离的影响,如磁场洛伦兹力直接作用在载流子上进而抑制光生载流子复合(Advanced Science, 2019, 6, 1901224),纳米材料伴随式原位微电势的产生用于载流子分离,包括基于压电材料的机械能转化电势能(Nano Lett. 2015, 15, 2372-2379)和基于磁场感生电动势的动能转化为电势能(Nano Energy, 2020, 69, 104448;Nano Energy, 2021,80, 105543;Chemical Engineering Journal 2021, 404, 126972)两种原位转化方式。后续工作将持续关注磁场在光催化上的应用。该研究工作得到了国家重点研发专项—政府间国际科技合作项目、国家自然基金面上项目、山东省杰出青年基金和晶体材料国家重点实验室的大力支持。
文章地址:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.1c00682