近日,晶体材料国家重点实验室黄柏标教授课题组在光催化裂解水研究方面取得了新进展,研究成果以“NiIICoordination to Al-Based Metal–Organic Framework Made from 2-Aminoterephthalatefor Photocatalytic Overall Water Splitting”为题发表于国际著名期刊《Angew.Chem. In. Ed.》(DOI: 10.1002/anie.201612423)上。该文章的第一作者为山东大学硕博连读一年级博士研究生安阳,指导教师为黄柏标教授和刘媛媛副教授。
光催化材料在能源转换和环境净化领域具有重要的应用前景。在当今化石燃料资源匮乏、环境污染问题十分突出的大背景下,氢能以高效、经济、绿色、清洁等优势已普遍被认为是一种理想的新能源。实现高效光催化全解水产氢,将太阳能转化为化学能是备受关注的科学前沿之一。目前为止,大部分的研究只局限在牺牲剂存在下光解水产氢或产氧的半反应上,只有少量的宽禁带氧化物半导体实现了光催化全解水。本工作开创性地设计、制备的金属有机框架材料(MOFs)实现光催化全解水产氢,对探索高效光催化裂解水制氢具有重要的科学和实际应用意义。MOF是由金属离子和有机配体组成的三维无限网状结构,因其具有大比表面积、多孔结构、可设计性和功能多样性引起了越来越多的关注。该课题组前期研究发现,基于Al和氨基对苯二甲酸的MOF材料(Al-ATA),在紫外光照射和AgNO3作为牺牲剂的条件下,能氧化水产生氧气。在此基础上,课题组提出了将具有光还原基团引入MOF结构,实现无牺牲剂下全解水同时产生氧气和氢气的研究思路。研究者利用氨基和金属离子容易配位的特性,将具有光催化还原活性的Ni2+引入体系中,得到Al-ATA-Ni。Al-ATA-Ni在紫外光照射下能够光催化裂解水产生化学计量比的氢气和氧气,实现光能到化学能的转化。X射线精细结构分析证明Ni2+在Al-ATA中是单原子分散的。单原子Ni+作为还原水的活性位点,是实现Al-ATA-Ni光催化全解水的关键。
近年来,黄柏标课题组一直致力于能源和环境材料的研究和开发,在表面等离子体增强光催化、极性半导体光催化材料、单晶光电极和红外光响应光催化材料等方面取得系列创新性成果。
该工作获得了国家973计划,国家自然基金重点基金和面上基金,山东省泰山学者计划,山东大学青年学者未来计划,晶体材料国家重点实验室的大力支持。
文章链接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201612423/full