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陶绪堂教授团队在卤化物钙钛矿单晶生长及应用方面取得系列成果

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发布时间:2022年01月29日 14:11
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近日,晶体材料国家重点实验室陶绪堂教授团队在卤化物钙钛矿单晶生长及应用方面取得重要进展,在Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.等期刊发表系列文章。金属卤化物钙钛矿单晶具有吸光系数大、载流子迁移率寿命积高、载流子扩散距离长、电阻率大等优点,是一类极具应用前景的太阳能电池和室温半导体核辐射探测材料。在光伏应用中,钙钛矿单晶相比于多晶材料具有更优异的光电性能和稳定性,被认为是光伏材料的新兴候选者。然而,钙钛矿单晶高的表面和体缺陷密度加强了非辐射复合,导致单晶电池的开路电压和效率损失。针对此问题,本团队将疏水性P3HT分子结合到空穴传输层中,从而生长更高质量的钙钛矿薄单晶,MAPbI3单晶电池实现了高达1.13 V的开路电压和22.1%的光电转换效率,并且在1000 lux照射下实现了39.2%的室内光伏效率。相关成果以Engineering the Hole Extraction Interface Enables Single-Crystal MAPbI3Perovskite Solar Cells with Efficiency Exceeding 22% and Superior Indoor Response为题发表在Advanced Energy Materials(影响因子:29.368)上。山东大学2020级博士研究生李宁为论文的第一作者,陶绪堂教授和陈召来教授为论文的共同通讯作者。之前,研究团队还应邀撰写了针对单晶钙钛矿电池的研究评述(Adv. Funct. Mater., 2020, 30, 1905021,ACS Energy Lett., 2020, 5, 1797),总结了近期单晶钙钛矿电池领域取得的进展,阐述了实现大面积单晶钙钛矿电池领域的关键科学问题以及相关的解决方案。

对半导体核辐射探测器来说,三维钙钛矿材料普遍存在电阻率低和离子迁移严重的问题,导致器件在高电场作用下会产生大的漏电流以及严重的电流漂移。针对此问题,本团队通过两步长晶工艺精细控制晶体厚度并且将FA+掺入到MAPbI3中,生长出厚度约800 μm的FA0.55MA0.45PbI3单晶,有效降低了单晶的缺陷态密度,优化了晶体质量,实现了0 V偏压下响应灵敏度高达8.7×104μC Gyair−1cm−2的自驱动X射线探测器。消除的外部偏压削弱了场驱动的离子迁移,使得探测器的最低检测限低至27.7 nGy s−1。相关成果以Self-Powered FA0.55MA0.45PbI3Single-Crystal Perovskite X-Ray Detectors with High Sensitivity为题发表在Advanced Functional Materials(影响因子:18.808)上。山东大学2019级硕士研究生吴金明和浙江大学2020级博士研究生王立湘为论文的共同第一作者,陶绪堂教授、陈召来教授和方彦俊研究员为论文的共同通讯作者。

此外,该研究团队通过布里奇曼法生长了一系列厘米级CsPbBr3-nIn单晶,提高了CsPbBr3单晶的电阻率,降低了缺陷态密度,抑制了离子迁移,使得探测器在500 V偏压下仍能稳定工作并有着较低的暗电流,实现了对120 keV硬X射线稳定的响应,探测灵敏度高达6.3×104μC Gy–1cm–2,最低检测限低至54 nGy s–1。相关成果以Ultrasensitive and Robust 120 keV Hard X-ray Imaging Detector Based on Mixed-Halide Perovskite CsPbBr3-nInSingle Crystals为题发表在Advanced Materials(影响因子:30.849)上。山东大学2019级博士研究生张鹏为论文的第一作者,陶绪堂教授和张国栋副教授为论文的共同通讯作者。山东大学是上述所有论文的第一完成单位。

该研究工作得到了国家自然科学基金,山东省自然科学青年基金项目,山东大学齐鲁青年学者项目,晶体材料国家重点实验室的大力支持。

相关链接:https://doi.org/10.1002/aenm.202103241

https://doi.org/10.1002/adfm.202109149

https://doi.org/10.1002/adma.202106562

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