近日，山东大学张怀金、于浩海教授团队和南京大学陈延峰教授团队合作，提出了一种新型激光产生机制，通过激光谐振腔的模式选择，实现激光晶体中声子对电子跃迁过程的量子裁剪，阐明了该过程的关键功能基元和序构关系，并在Yb:YCa4O(BO3)3(Yb:YCOB)激光晶体中实现了突破荧光范围的激光辐射。相关研究成果以“Multiphonon-assisted lasing beyond the fluorescence spectrum”为题在线发表在国际期刊Nature Physics上。山东大学晶体材料研究院梁飞是本文的第一作者，南京大学现代工程与应用科学学院何程是第二作者，山东大学于浩海教授、张怀金教授和南京大学陈延峰教授为共同通讯作者，合作者还包括山东大学的路大治、房倩楠和付裕。山东大学为第一作者和第一通讯单位。
同期，意大利比萨大学Alessandra Toncelli教授以“Light in the darkness”为题发表了评论文章，称赞本工作是一个judicious idea，极大地拓宽了激光光谱，未来在超短、超快激光领域有重要的应用前景。
“赤橙黄绿青蓝紫，谁持彩练当空舞”，光的颜色是光的波长的视觉反应，光子的能量决定了光的应用领域。激光是具有高亮度、高强度、高相干性的人造光，被称为“最快的刀”、“最准的尺”、“最亮的光”，深刻改变了我们的生产生活方式，为认识自然和改造自然提供了重要的工具。激光的物理过程是受激辐射的光放大（图1）。长期以来，荧光光谱范围被认为是评估激光材料的重要参数，决定了可获得的激光波长范围和最终的激光效果。目前，荧光光谱以外的激光波长仅能以非线性频率变换技术来实现，这无疑限制了激光效率和整机简易度。发现新的激光产生机理并发展新波段激光产生技术一直以来是本领域的研究热点和前沿。
研究团队从自2015年开始，着力于电子-声子耦合下激光与非线性光学过程研究。从黄昆方程及黄昆因子入手研究电子-声子耦合效应，发现与荧光过程不同，激光谐振时的选模作用使得参与该耦合过程的声子模式数较少，可大幅度增强多声子参与的耦合效应，获得突破荧光光谱的激光，并可以基于参与声子数的控制，实现电子跃迁过程中的能量传递控制和电声耦合能级的量子裁剪。
在上述研究思路的指引下，通过建立电子-声子耦合的薛定谔方程，找到了氧化物晶体中电子-声子耦合的关键功能基元及其序构方式，选择具有强电声耦合作用的Yb:YCOB激光晶体（黄昆因子S=1.34）作为研究对象，经过多年研究，最终实现了荧光光谱之外的可调谐激光输出，波长调谐范围为1110 ~ 1518 nm，分别对应声子数n= 3 ~ 8的多声子耦合过程。该调谐波段远远超出Yb:YCOB晶体的荧光光谱（950 ~ 1100 nm）和之前报道的常规激光调谐范围（1007 ~ 1100 nm）。同时结合原位拉曼光谱和第一性原理计算，进一步阐明了激光运转过程中对电子-声子耦合起主要作用的功能基元是以“free-O”原子和Yb3+激活离子组成的一维链的晶格振动模式。此外，研究团队发现多声子-电子耦合是普遍适用的物理机制，目前已经在Yb:La2CaB10O19（Yb:LCB）晶体中实现了荧光光谱之外的激光输出。
该研究充分利用了激光过程中电子-声子-光子间的动态耦合作用，证明了在荧光光谱之外直接获得激光输出是完全可行的。多声子耦合过程，将成为倍频转换、光参量振荡、受激拉曼散射等非线性光学频率变换过程之外一种新的激光波长拓展手段。这种可调谐激光器未来有望在微片激光、多波长激光、集成非线性光学、量子纠缠光源等方面有重要的应用前景。
本工作得到科技部重点研发计划项目、国家自然科学基金、山东大学晶体材料国家重点实验室、山东大学青年学者未来计划的大力支持。
文章链接：https://doi.org/10.1038/s41567-022-01748-z
评论文章链接：https://doi.org/10.1038/s41567-022-01756-z
